2007年，林允儿首次演出戏剧的出道处女作，在MBC连续剧《9局下2出局》中客串角色辛珠英。同年8月3日，她所属的组合少女时代发行单曲专辑《再次重逢的世界》。 11月1日，少女时代正式发行第一张同名专辑《少女时代》。
2008年，林允儿在KBS长篇电视剧《你是我的命运》中担任剧中的女主角张晨曦，这是林允儿首次担任女主角的电视剧，该剧首集收视就达到23.4%，大结局以40.3%的全国收视率稳居榜首，连续14周蝉联全国收视冠军。 她也凭借该剧在第45届韩国百想艺术大赏上拿下最佳新人奖和人气女演员两个奖项。 该剧还于2011年初被中国大陆安徽卫视引进播出。
2009年，少女时代推出首张迷你专辑《Gee》。 同年与权相佑出演MBC电视剧《乞丐变王子》，她在剧中饰演女一号徐宥珍，蝉联百想艺术大赏人气女演员奖。[2]
2010年，少女时代发行第二张专辑《Oh!》，获第25届”金唱片大赏--唱片大赏”，成为韩国史上第一个唱片大赏和音源大赏都获得过的歌手，也林允儿是史上第一个获得过唱片大赏的女歌手。 同年，林允儿在SBS综艺节目《家族诞生2》中担任固定主持人。
2011年，少女时代发行首张日文专辑《Girls Generation》，并于12年6月获得日本唱片工业协会百万专辑正式认证。少女时代也因此成为史上第一个在日本获得专辑双白金认证的韩国女子组合。
