2010年1月7日，参加动画电影《虹猫蓝兔火凤凰》发布会，并首唱主题曲《Forever Road》。1月29日，参加“90后潮流先锋榜”颁奖典礼，获得“90后先锋音乐人”奖。2月1日，录制山东卫视《全球华人网络春节联欢晚会》;28日，参加湖南卫视“元宵喜乐会”。3月，曾轶可成为美妆品牌美宝莲代言人;首度“触电”，加盟王力宏自导自演的电影《恋爱通告》，在片中饰演一个音乐学院的学生，创作并演唱了电影片尾曲《夜车》。4月，参与录制央视的《奋斗》访谈栏目;28日，出席第六届中国国际动漫节开幕式。08月20日，参加“快男帮帮唱”，与谭杰希演唱《我怕我会掉眼泪》。12月31日，参加湖南卫视2010-2011跨年演唱会。
2011年4月，为《2011快乐女声》创作加油歌《baby sister》，由《2009快乐女声》十强演唱。7月10日，发行第二张全创作专辑《一只猫的旅行 Forever 21》。8月，参演电影《天使的礼物》并在剧中饰演女主角;19日，参加“快女帮帮唱”，和刘忻合唱改编版《Forever 21》。
2012年1月6日，录制中央电视台网络春晚。5月1日，参加北京草莓音乐节。11月，在北京五棵松举行“曾轶可·荒唐的羊 Vee live show”演唱会。12月，发行圣诞单曲《我们不是只有现在吗》;与左小祖咒合作歌曲《小小事件》《黑猫白猫》，收录于专辑《这小小的葡萄我从来没吃过》中。12月31日，参加“2012-2013湖南卫视跨年演唱会”。
2013年2月，参加湖南卫视春晚，与毛阿敏合唱《世界上最近的两个人》。3月，在电视剧《步步惊情》中饰演调酒师铃铛;5月20日，发行第三张全创作专辑《会飞的贼》。8月，发表小说《与大叔谈恋爱》，收录在《一个：很高兴见到你》中;16日，在北京五棵松举行“曾轶可·会飞的贼 Vee live show”演唱会。9月20日，参加“快男帮帮唱”与华晨宇合唱《白色秋天》。
2014年4月8日，录制明星励志真人秀《花样年华第二季》。7月25日，参演的电影《我就是我》上映。8月30日，受邀参加宋冬野2014“雏儿劳鹊”剧场巡演北京站活动。12月31日，在佛山参加跨年演唱会。
